Forschung

Die hochspannungsfähige Sauerstoff-Redox-Aktivität von Li-reichen, schichtartigen Oxiden ermöglicht eine zusätzliche Kapazität über die konventionellen Redox-Beiträge von Übergangsmetallen (TM) hinaus und treibt die Entwicklung positiver Elektrodematerialien in sekundären Li-basierten Batterien voran. Li-reiche schichtartige Oxide sind jedoch häufig von Spannungsabfällen während des Betriebs der Batterie betroffen. Insbesondere zeigen Li-reiche, positive Elektrodematerialien mit hohem Nickelgehalt zwar eine verbesserte Spannungsstabilität, leiden jedoch unter einer geringen Entladekapazität. In der vorliegenden Arbeit wurde die Korrelation zwischen der Sauerstoff-Redox-Aktivität und den Superstruktureinheiten in Li-reichen schichtartigen Oxiden mittels physiko-chemischer und elektrochemischer Messungen untersucht.

The two-dimensional Yukawa-Sachdev-Ye-Kitaev (2D-YSYK) model provides a universal theory of quantum phase transitions in metals in the presence of quenched random spatial fluctuations in the local position of the quantum critical point. It has a Fermi surface coupled to a scalar field by spatially random Yukawa interactions. We present full numerical solutions of a self-consistent disorder averaged analysis of the 2D-YSYK model in both the normal and superconducting states, obtaining electronic spectral functions, frequency-dependent conductivity, and superfluid stiffness. Our results reproduce key aspects of observations in the cuprates as analyzed by Michon et al. [Nat. Commun. 14, 3033 (2023)]. We also find a regime of increasing zero temperature superfluid stiffness with decreasing superconducting critical temperature, as is observed in bulk cuprates.

Chiralität bezieht sich auf eine Struktur, die keine Spiegelsymmetrie aufweist. Sie kann in einer Vielzahl von Systemen beobachtet werden, von subatomaren Teilchen und Molekülen bis hin zu lebenden Organismen. Die zugrundeliegenden Mechanismen, die zur Entstehung von Chiralität in kondensierten Materiesystemen führen, sind jedoch Gegenstand erheblicher Forschungsinteressen. Hier beleuchten wir den Mechanismus der Bildung einer chiralen Ladungsdichtewelle im Übergangsmetall-Dichalcogenid 1T-TiSe₂. Basierend auf einer Symmetrieanalyse zeigen wir, dass Ladungsdichtemodulationen und Ionenverschiebungen unterschiedlichen irreduziblen Darstellungen der Raumgruppe folgen, obwohl sie ähnliche Wellenvektoren und eine starke Kopplung aufweisen. Diese Symmetriefrustration zwischen Ladung und Gitter führt zu Gitterschwingungen, die alle Symmetrien weiter brechen, die nicht beiden Sektoren gemeinsam sind. Dies führt letztlich zur Chiralität. Unsere Theorie wird durch Raman-Spektroskopie und inelastische Röntgenstreuung bestätigt.

In einem kürzlich in Nature Physics veröffentlichten Artikel [Cheung et al. Photon-mediated long-range coupling of two Andreev pair qubits. Nat. Phys. (2024)] haben Forscher der Universität Basel und des KIT gezeigt, dass mit den Werkzeugen der Kreislauf-Quantenelektrodynamik (cQED) entfernte Andreev-Quantenbits (Qubits) gekoppelt werden können. Andreev-Qubits sind in Josephson-Kontakten eingeschlossen, die aus zwei Supraleitern bestehen, die durch einen kurzen nicht-supraleitenden Bereich verbunden sind. Für ihre Berechnungszustände verwenden diese Qubits Andreev-Niveaus, die verlustfreie Superströme tragen, um Quanteninformationen zu speichern. Der Zustand des Andreev-Qubits steuert den Stromfluss durch den Übergang und dementsprechend durch den größeren Schaltkreis, der mit ihm verbunden ist, und ermöglicht Wechselwirkungen über große Entfernungen, indem andere Qubits oder Geräte an diesen Strom gekoppelt werden, ähnlich den Methoden, die in cQED mit supraleitenden Qubits verwendet werden. Dieses Ergebnis ist der erste Schritt auf dem Weg zum Bau von Quantenprozessoren. Der Beitrag des KIT hängt mit dem cQED-Aufbau zusammen, insbesondere mit dem im Experiment verwendeten parametrischen DJJAA-Verstärker [Winkel & Takmakov et al. Phys. Rev. Applied 13, 024015 (2020)]. Dieser Verstärker, der nahe an der Quantengrenze des Rauschens arbeitet, wurde am KIT von Carlo Ciaccia, einem QusTech-Praktikanten in der Gruppe von Prof. Ioan Pop, unter der Aufsicht von Dr. Patrick Winkel und Dr. Thomas Reisinger hergestellt.

Wir untersuchen die Hochdruckphase des eisenbasierten Supraleiters FeSe_0.89S_0.11 mit Hilfe von Transport- und Tunnel-Dioden-Oszillations-Verfahren unter Verwendung von Diamantstempelzellen. Detaillierte Druck-Temperatur-Phasendiagramme werden konstruiert, die aufzeigen, dass die kritische Temperatur der Supraleitung oberhalb von 4 GPa um das mehr als Vierfache auf 40 K ansteigt. Die Widerstandsdaten offenbaren Anzeichen einer fächerartigen Struktur mit einem Verhalten, das nicht der einer Fermi-Flüssigkeit entsprechen würde, was auf die Existenz eines mutmaßlichen quantenkritischen Punkts hinweisen könnte, der unter der supraleitenden Kuppel bei etwa 4.3 GPa verborgen liegt. Unsere Ergebnisse zeigen eine elektronische Phasentrennung aufgrund eines strukturellen (erster Ordnung) und eines gleichzeitigen elektronischen (zweiter Ordnung) Phasenübergangs. Dies könnte die stark reduzierte kritische Stromdichte der supraleitenden Phase erklären.

Die Untersuchung der Off-Diagonal-Komponenten der Leitfähigkeit und des thermoelektrischen Tensors von Materialien mit komplexen antiferromagnetischen Strukturen ist zu einer praktikablen Methode geworden, um die Auswirkungen von Topologie und Chiralität auf den elektronischen Transport in diesen Systemen aufzudecken. In dieser Hinsicht ist Mn₅Si₃ eine interessante metallische Verbindung, die unterhalb von 100 K mehrere antiferromagnetische Phasen mit unterschiedlichen kollinearen und nichtkollinearen Anordnungen der magnetischen Mn-Momente aufweist, die durch Neutronenstreuung-Streuung bestimmt wurden. Frühere elektronische Transportmessungen haben gezeigt, dass die Übergänge zwischen den verschiedenen Phasen zu großen Veränderungen des anomalen Hall-Effekts führen. Hier wird nun über Messungen des anomalen Nernst-Effekts von Mn₅Si₃-Einkristallen berichtet, die ebenfalls deutliche Übergänge zwischen den verschiedenen magnetischen Phasen zeigen. In der nicht-kollinearen Phase wird ein ungewöhnlicher Vorzeichenwechsel des Nullfeld-Nernst-Signals mit einer gleichzeitigen Abnahme des Hall-Signals und einer allmählichen Verringerung der remanenten Magnetisierung beobachtet. Außerdem zeigt eine Symmetrieanalyse der vorgeschlagenen magnetischen Strukturen, dass beide Effekte eigentlich verschwinden sollten. Diese Ergebnisse deuten auf eine symmetriebrechende Modifikation des magnetischen Zustands mit einer Umordnung der magnetischen Momente bei niedrigen Temperaturen hin und stellen damit die bisher berichteten Modelle für die nichtkollineare magnetische Struktur aus der Neutronenstreuung in Frage.

Die nanoskopische magnetische Textur in einer Monoschicht aus Eisen auf der (111)-Oberfläche von Iridium, Fe/Ir(111), ist räumlich moduliert und in Bezug auf die kristallografischen Periodizitäten einachsig inkommensurabel: Eisen bildet auf Ir(111) ein zweidimensionales hexagonales Gitter mit einer Gitterkonstante a = 2,715 Å, während die magnetische Textur ein annähernd quadratisches Gitter mit einer Gitterkonstante A ≈ 1 nm ist. Eine Phason-Mode, eine niederenergetische magnetische Anregung, die dem Gleiten der Textur entlang der inkommensurablen Richtung entspricht, wurde erwartet. Dies wurde nun auch mit atomistischen Spin-Simulationen durch eine (3 × 5)-kommensurable Approximation der magnetischen Einheitszelle bestätigt und experimentell mit Hilfe von Rastertunnelmikroskopie (STM) beobachtet.
Die STM-Untersuchung einer magnetischen Domäne ergab, dass das Phason hier aufgrund der Unordnung in der Probe in zwei Minima eines effektiven Potenzials gepinnt wird. Die STM-Spitze konnte ein Umschalten zwischen den beiden Minima bewirken, was zu einem Zufalls-Telegraphenrauschen im Tunnelstrom mit Umschaltraten in der Größenordnung von Hz führte.

Die Fermi-Fläche von tetragonalem FeSe_0.82S_0.18 umfasst bei Umgebungsdruck zwei Elektronen- und zwei Löcher-Taschen. Eine Untersuchung der Quantenoszillationen bis zu 45 T unter einem Druck von bis zu 22 kbar ergab, dass sich die quasi-zwei-dimensionalen Fermiflächen mit zunehmendem Druck ausdehnen und die effektiven Massen groß bleiben, während die kritische Temperatur für den Übergang zur Supraleitfähigkeit T_c um das Dreifache zunimmt.

Die multiferroischen Eigenschaften von TbMnO₃ zeigen eine starke Druck-Abhängigkeit, was dieses Material besonders attraktiv für flexible elektronische Bauelemente macht. Es gelang nun, dieses Material in Form von freistehenden, hochelastischen Schichten herzustellen. In einer kommerziellen Dehnungsmesszelle konnte die Dehnung variabel eingestellt werden und mittels Raman-Spektroskopie nachgewiesen werden. Hierbei wurde mit zunehmender Dehnung die systematische Verschiebung der für den Mn-O-Bindungsabstand repräsentativen B_1g-Sauerstoff-Streckschwingung hin zu niedrigerer Energie festgestellt.

In dem magnetischen Kagome-Material FeGe bildet sich innerhalb der antiferromagnetischen Phase (AFM) eine Ladungsdichtewelle (CDW) aus, was auf einen ungewöhnlichen CDW-Mechanismus in Verbindung mit Magnetismus hinweist. Sowohl die CDW als auch der Magnetismus von FeGe können durch Nachtempern genau eingestellt werden, wobei die CDW- und AFM-Übergangstemperaturen umgekehrt miteinander korrelieren.
Mittels Röntgenbeugung an Einkristallen wurde eine erhebliche Unordnung auf der Ge1-Stelle durch eine Verschiebung von Ge1-Atomen aus der Fe₃Ge-Lage heraus festgestellt (Ge1a → Ge1b). Die ungeordnete Bildung von Dimeren aus Ge1b-Atomen erklärt das Auftreten der CDW und das Abstimmbarkeit der CDW und der magnetischen Ordnung durch Nachtempern.

Ungeordnete Dünnschichten sind ein gängiges Material für supraleitende Schaltungen mit hoher Impedanz, die in der Quanteninformation oder für Teilchendetektoren eingesetzt werden. Quantenschaltungen sind anfällig für Wechselwirkungen mit Zwei-Niveau-Systemen (TLS), die typischerweise von Festkörperdefekten in den dielektrischen Teilen der Schaltung wie Oberflächenoxide oder Tunnelbarrieren herrühren. Über ihr elektrisches Dipolmoment können solche TLS an die Wechselstromfelder von Quantenschaltungen koppeln, was zu Energierelaxation und Dephasierung führt. Eine experimentelle Untersuchung von TLS in granularen Aluminium-Dünnschichten unter mechanischer Belastung und elektrischen Feldern ergab nun eine Klasse von stark gekoppelten TLS mit elektrischen Dipolmomenten von bis zu 30 eÅ, eine Größenordnung größer als die Dipolmomente, die üblicherweise für Festkörperdefekte berichtet werden. Bemerkenswert ist, dass diese großen Dipolmomente häufiger in Schichten mit einem höheren spezifischen Widerstand auftreten.

Na-Ionen-Batterien (SIBs) sind eine kostengünstige Alternative zu Li-Ionen-Batterien (LIBs) für großtechnische elektrische Energiespeicheranwendungen, da Natrium in der Natur reichlich vorhanden ist und das Funktionsprinzip dem von LIBs beim Ladungs-/Entladungs-Zyklus ähnelt. Schichtelektroden auf Eisen- und Mangan-Basis haben hier aufgrund ihrer geringen Kosten und Umweltfreundlichkeit neues Interesse geweckt. Allerdings führen Phasenumwandlungen bei hohen Spannungen und der Jahn-Teller-Effekt zu einer kurzen Zykluslebensdauer und einer schlechten Schnellladefähigkeit. Die Teilsubstitution von Fe durch Mn und Ti trägt dazu bei, einen nachteiligen strukturellen Phasenübergang zu unterdrücken. Die ähnlichen Ionenradien und die gleiche Valenz von Mn⁴⁺ and Ti⁴⁺ gewährleisten eine homogene Einbindung von Ti⁴⁺.
Der elektrochemische Mechanismus der Redoxprozesse von Übergangsmetall-Kationen und Sauerstoff-Anionen sowie die Veränderungen der kristallografischen/elektronischen Struktur während der Desodierungs-/Resodierungszyklen wurden nun eingehend mit Hilfe von in situ Synchrotronstrahlungs_Beugung, in situ Röntgenabsorptions-Spektroskopie, in situ ⁵⁷Fe-Mössbauer-Spektroskopie und ex situ ²³Na-Kernspin-Resonanz-Spektroskopie untersucht. Ex situ Weich-Röntgen-Absorptions-Spektroskopie zeigt die Beteiligung von Sauerstoff-Anionen an den elektrochemischen Reaktionen.
Das optimierte Kathodenmaterial Na_2/3Mn_7/12Fe_1/3Ti_1/12O₂ (NMFTO) verbleibt während des gesamten Desodierungs-/Resodierungs-Prozesses in einer Mischkristall-Struktur und liefert eine anfängliche Entladekapazität von 170 mA h g-1 bei einer Rate von 0.1 C und eine Kapazitätserhaltung von 80 % nach 50 Zyklen.

Die Kagome-Materialien AV₃Sb₅(A = K, Rb, Cs) beherbergen ein faszinierendes Wechselspiel zwischen unkonventioneller Supraleitung und Ladungsdichtewellen-Zuständen (CDW). Thermodynamische Bulk-Messungen (hochauflösende thermische Ausdehnung, Wärmekapazität, Elastoresistenz) an Einkristallen zeigen, dass dieser Wettbewerb durch die Einstellung der kristallographischen c-Achse drastisch beeinflusst wird. Im Gegensatz zu früheren Berichten wurden keine zusätzlichen Volumen-Phasenübergänge innerhalb des CDW-Zustands gefunden, wie sie mit dem Bruch der Rotationssymmetrie innerhalb der Kagomebene in Verbindung gebracht wurden. Die CDW-Phase weist einen erhöhten A_1g-symmetrischen Elastowiderstandskoeffizienten auf, dessen starker Anstieg zu niedrigen Temperaturen hin durch elektronische Freiheitsgrade bedingt ist.

Mit dem neuen Messinstrument NAPXAS (Near Ambient Pressure X-ray Absorption Spectroscopy), das an der Weichröntgen-Analytik-Anlage WERA des IQMT an der KIT Light Source des Karlsruhe Research Accelerator (KARA) aufgebaut wurde, können Energieumwandlungs- und Alterungsprozesse in Batterie-Energiespeichersystemen quasi unter nasschemischen Normalbedingungen während des Batterie-Betriebs spektroskopisch untersucht werden. NAPXAS wird zunächst in einem Forschungsprojekt der Universität Münster zur Überwindung von Limitierungen in Li-Ionen-Batterien eingesetzt.

In unterdotiertem YBa₂Cu₃O_y führt uniaxiale Kompression zu einer Vergrößerung der Amplitude und der Korrelationslängen einer inkommensurablen, kurzreichweitigen, 2D-korrelierten Ladungsdichtewelle ("2D-CDW"). Oberhalb eines Spannungs-Schwellenwerts entsteht eine langreichweitige korrelierte 3D-Ladungsdichtewelle ("3D-CDW") und die Amplitude der 2D-CDW nimmt nicht weiter zu. Die 2D-CDW ist biaxial mit Aubreitungskomponenten sowohl entlang der a- als auch der b-Achse, wobei die Amplitude und die Korrelationslängen jedoch deutlich unterschiedliche Abhängigkeiten von der uniaxialen Spannung aufweisen. Die Analyse der Korrelationslängen in der Ebene ergab, dass die 2D-CDW aus quasi unabhängigen unidirektionalen Ordnungen besteht. Die 3D-CDW ist uniaxial und breitet sich nur entlang der b-Achse aus. Die Wellenlängen der 2D- und 3D-CDWs in der Ebene sind identisch.
Die theoretische Modellierung lässt vermuten, dass die langreichweitige 3D-CDW in Raumbereichen zwischen ungeordneten 2D-CDW-Domänen entsteht. Die Ausbildung der 2D-CDW wird dort durch ein von dotierten Sauerstoffatomen hervorgerufenes Unordnungspotential begünstigt. Das Wachstum der 2D-CDW-Domänen wird schließlich durch eine Oberflächenspannung gestoppt, die aufgrund der Phasenfehlanpassung an der Grenze zur phasengeordneten 3D-CDW entsteht. Dementsprechend besteht in diesen Domänen die 2D-CDW fort, auch wenn in den dazwischenliegenden störungsfreien Bereichen Supraleitung einsetzt. Im Gegensatz dazu bildet sich die 3D-CDW genau in diesen dazwischenliegenden Bereichen, wenn die Dehnung groß genug ist, um dort die Supraleitung zu behindern.

Das Standardmodell für Josephson-Tunnelübergänge basiert auf einer rein sinusförmigen Strom-Phasen-Beziehung. Es gilt jedoch nur im Grenzfall von Kanälen mit verschwindend geringer Transparenz in der Tunnelbarriere. Für AlO_x-Josephson-Tunnelkontakte, wie sie in modernen Qubit-Transmon-Schaltungen verwendet werden, sagt ein realistische Modellierung des Tunnelns durch die inhomogene AlO_x-Barriere die Beimischung von Josephson-Oberschwingungen im Prozentbereich vorher. Da die Strom-Phasen-Beziehung unmittelbar die potenzielle Energie von Transmonenschaltungen bestimmt, kann die Stärke dieser Beiträge aus den experimentellen Energiespektren der Schaltkreise abgeleitet werden. Proben aus verschiedenen Labors zeigten unterschiedlich hohe Beimischungen höherer Josephson-Oberwellen. Überraschenderweise vermindern die intensiven Josephson-Oberschwingungen, die in IBM-Qubits gefunden wurden, offenbar deren Dekohärenz durch Ladungsrauschen. Dies zeigt eine mögliche Optimierungsstrategie für supraleitende Qubit-Schaltungen durch eine geeignete Präparation von Josephson-Oberwellen auf.

Die Untersuchung des Ladungsdichtewellen-Übergang (CDW) in 2H-TaSe₂ mittels inelastischer Röntgenstreuung (IXS) mit meV-Auflösung ermöglichte eine eindeutige Trennung zwischen dem statischen Übergitter-Peak und in- oder quasi-elastische Streuung durch ein weiche Phononen. Die vollständige Aufweichung eines longitudinalen akustischen Phononenmodus bei q_CDW = (0.323,0,0) tritt bereits bei einer Temperatur T^* = 128.7 K auf, wohingegen die Streuung durch statische CDW-Übergitter auch beim weiteren Abkühlen auf T_CDW = 121.3 K noch stark ansteigt. IXS-Messungen mit hoher Impulsauflösung bei E = 0 ergaben, dass im Übergangsbereich T_CDW ≤ T ≤ T^* als überdämpfte Soft-Phonon-Moden beobachtete Gitterfluktuationen mit statischen mittelgroßen CDW-Domänen koexistieren, die sich erst für T ≤ T_CDW in einen langreichweitig geordneten Zustand umordnen.

Bislang zeigten komplexe Quantenschaltungen auf der Basis von mechanisch in Schaltungen integrierten Kohlenstoff-Nanoröhren (CNT) aufgrund eines zu großen CNT-Metall-Übergangswiderstands nur das Coulomb-Blockade-Verhalten von abgeschlossenen Quantenpunkten. Eine neuartige Präparationstechnik ermöglicht nun eine wesentlich höhere Transparenz dieser Grenzflächen, sodass Fabry-Perot-Interferenz und Kondo-Physik nachgewiesen werden konnten. Die Nanoröhren können mit einer Ausrichtungsgenauigkeit von ± 200 nm in Schaltungen eingefügt werden. Auf der Basis von Kohlenstoff-Nanoröhren können nun supraleitende Qubits oder flussgesteuerte Optomechanik realisiert werden.

Ein vom KIT koordiniertes EU-Projekt hat die Weiterentwicklung eines störungsunempfindlichen quantenlimitierten Mikrowellenverstärker-Bauelements ( "TruePA": "Truly Resilient Quantum Limited Traveling Wave Parametric Amplifiers") zum Ziel, das als Schlüsselkomponente zur Verstärkung von schwachen elektromagnetischen Signalen in Quanten-Kryptographie, -Kommunikation oder -Computing eingesetzt werden könnte. In dem vom KIT zusammen mit europäischen Partnern betriebenen und von der EU über eine Laufzeit von drei Jahren mit drei Millionen Euro geförderten Projekt sollen neuartige supraleitende Schaltkreise entworfen und die Schaltungen dann mit neuen, auf quantenoptischen Techniken basieren Methoden charakterisiert werden.

Die elektrischen Kontaktierung von einzelnen Molekülen ist eine Voraussetzung für die Verwirklichung von molekularer Optoelektronik. Die Versuche, einzelne Chromophore auf molekulare Tripod-Gerüste zu montieren, um sowohl eine effiziente elektrische als auch mechanische Entkopplung einzelner Chromophore von den metallischen Zuleitungen zu erzielen, haben nun eine deutliche Verbesserung gebracht: Während in einem ersten Versuch mit einer kleineren tripodalen Plattform die Physisorption des montierten Chromophors gegenüber der Chemisorption der Fußstruktur begünstigt wurde, sodass sich dieses flach auf die Oberfläche legte, führte nun die Modifikation des tripodalen Gerüstmoleküls durch Vergrößerung der π-Systeme der drei Fußsubstituenten zu einer Erhöhung von deren Chemisorption am Metallsubstrat, zu einer Stabilisierung der gesamten Fußstruktur und schließlich auch zu einer stabilen aufrechten Anordnung des aufgebrachten Chromophors. Dies ermöglichte die STM-Beobachtung der spektral und räumlich aufgelösten Elektrolumineszenz von einzelnen selbstentkoppelten Chromophore. Durch die mechanische Entkopplung zwischen den Vibronen des Chromophors und dem Substrat waren in einzelnen selbstentkoppelten Chromophoren sogar heiße Lumineszenzbanden sichtbar.

Amir-Abbas Haghighirad gehört wie schon in den letzten drei Jahren auch in diesem Jahr zusammen mit vier weiteren Wissenschaftlerinnen und Wissenschaftlern des KIT zu den "Highly Cited Researchers" des Jahres 2023, einer Rangliste, die die Wissenschaftlerinnen und Wissenschaftler aufführt, deren Publikationen zwischen Januar 2012 und Dezember 2022 am häufigsten zitiert wurden. Eine Publikation gilt erst dann als "Highly Cited", wenn sie in ihrem Fachgebiet und ihrem Erscheinungsjahr zu den Top 1 % der Gesamtzitate zählt.

Die Spannungs-Dehnungs-Beziehung des quasi-2D korrelierten Metalls Sr₂RuO₄ wurde untersucht, während es durch einen Sattelpunkt-Lifshitz-Übergang abgestimmt wurde, bei dem sich die Topologie der Fermi-Oberfläche ändert und das Fermi-Niveau eine Van-Hove-Singularität durchquert. Durch die Kombination direkter Spannungs-Dehnungs-Messungen mit experimentell ermittelten Entropiedaten über denselben Übergang konnte die Existenz einer unerwartet großen Erweichung des Gitters nachgewiesen werden, die ausschließlich durch Leitungselektronen verursacht wird.

Das auf 6 Jahre angelegte internationale Projekt „Quantum Technologies for Axion Dark Matter Search“ (kurz: „DarkQuantum“) erhält ein mit 12.9 Mio. €, davon rund 2 Mio. € für das KIT, Fördersumme ausgestattetes ERC Synergy Grant zum Aufbau eines Detektorsystems, mit dessen Hilfe Axionen, bisher hypothetischen Elementarteilchen, die als vielversprechende Kandidaten für die Dunkle Materie gelten, experimentell nachgewiesen werden sollen. Hierbei dienen supraleitende Qubits als extrem rauscharme Detektoren („Axion-Haloskope“) für die spezifische elektromagnetische Strahlung, die bei der Wechselwirkung von Axionen mit starken Magnetfeldern erzeugt wird.

Die Messung der Schockkompression von Metallen war bislang die Standardmethode zur Erstellung einer genauen Druckskala bei sehr hohen Drücken. Aus solchen Experimenten werden aber nicht-isotherme Hugoniot-Kurven abgeleitet, die durch Extrapolation und Näherungen in eine isotherme Skala umgewandelt werden müssen. Durch kombinierte Messung der Schallgeschwindigkeiten und der Dichte einer Rheniumprobe in einer Diamant-Ambosszelle mittels inelastischer Röntgenstreuung und Röntgenbeugung konnte nun eine primäre Druckskala erstellt werden, die bis zu den Multimegabar-Drücken des Erdkerns reicht und zeigt, dass frühere Skalen die Labordrücke bei 230 GPa um mindestens 20 % überschätzt haben. Als unmittelbare Folge muss das derzeitige Bild der Physik des Erdkerns revidiert werden, da es auf falschen Dichtewerten von Fe bei solch hohen Drücken beruht.

Die Zweiband-Supraleitung von Pb ermöglicht Einzel- und Mehrfach-Flussquanten-Vortices im Zwischenzustand bei Millikelvin-Temperatur. Mit Hilfe von Rastertunnelmikroskopie konnte die Windungszahl einzelner Vortices aus der räumlich aufgelösten Abbildung der Wellenfunktion ihrer Caroli-de-Gennes-Matricon-Bindungszustände bestimmt werden.

Mit SrIrO₃-Heterostrukturen wurde eine nichtflüchtige elektrische Steuerung von proximity-induziertem Magnetismus demonstriert. Dabei wurde eine riesige Variation der anomalen Hall-Leitfähigkeit und des Hall-Winkels als Funktion der angelegten Gate-Spannung V_g um bis zu 700 % erreicht. Die Curie-Temperatur T_C und die magnetische Anisotropie des Systems blieben im Wesentlichen unbeeinflusst, was auf eine durch das angelegte elektrische Feld induzierte Änderungen der anomalen Berry-Krümmung hindeutet.

Jörg Schmalian erhält den Physik-Preis Dresden des Jahres 2023 als Auszeichnung seiner Forschung auf dem Gebiet der Theorie der Kondensierten Materie und als Anerkennung seiner Verdienste um die Förderung der engen Zusammenarbeit des Max-Planck-Instituts für Physik komplexer Systeme (MPI-PKS) und der TU Dresden.

Protokolle für die Verarbeitung und Verbreitung von verteilter Quanteninformation erfordern die Fähigkeit, Verschränkung zwischen propagierenden Moden zu erzeugen. Thermische Fluktuationen können jedoch die korrekte Übertragung und Reinheit der sich ausbreitenden verschränkten Zustände insbesondere bei Hochfrequenz (HF)-Signalen stark einschränken.
In einer Zusammenarbeit der FU Berlin, der Princeton University, der Hebrew University of Jerusalem und des KIT wird nun vorgeschlagen, Nicht-Reziprozität zu nutzen, um die Robustheit der kontinuierlich variablen Verschränkung von sich ausbreitenden Moden gegen thermische Fluktuationen zu verbessern, indem durch das Aufbrechen der Reziprozität hochreine verschränkte Zustände in einer Zwei-Moden-Squeezing-Wechselwirkung und unter Ausnutzung paarweiser Gauß'scher Wechselwirkungen erzeugt werden, was sich gut für eine parametrische Schaltkreis-QED-Implementierung eignet, z. B. als supraleitende Schaltung. Das wesentliche Grundbauelement ist hierbei eine asymmetrische 3-Moden-Kopplungsschleife (s.Abb.), über deren Parameter sich nichtreziprokes Übertragungsverhalten einstellen lässt. Überraschender- und erfreulicherweise ergibt sich bei perfekter Einstellung der Nicht-Reziprozität gleichzeitig auch eine Maximierung der Verschränkung und der Reinheit der ausgehenden Zustände.

Die Aussicht auf kostengünstige und effiziente optoelektronische Bauelemente ist die treibende Kraft hinter der in jüngster Zeit erfolgten Entwicklung von Metallhalid-Perovskitmaterialien. Einzelkontakt-Photovoltaik-Bauelemente erreichten Leistungskonversions-Wirkungsgrade bis zu 25.7% und Licht-emittierende Dioden mehr als 20% Quantenausbeute.
Mit Übergangsmetallionen substituierte Metalloxidperovskite zeigen ein breites Spektrum von physikalischen Eigenschaften wie Ferroelektrizität, Piezoelektrizität, Photokatalyse, Supraleitung und kolossalen Magnetwiderstand. Die bislang im Vergleich zu ihren analogen Oxidperovskiten recht eingeschränkte Funktionalität von 3D-Halidperovskiten ist größtenteils auf die sehr begrenzte Anzahl von Metallionen zurückzuführen, die den B-Platz im ABX₃-Gitter einnehmen können. Experimentell wurde nun gezeigt, dass Co²⁺-Ionen in die Perovskit-Kristallstruktur eingebaut werden können. Dies führt nicht nur zu magnetischen Eigenschaften, sondern die Co²⁺-Ionen könnnen selbst als Sonden zur Charakterisierung der lokalen elektronischen Umgebung der Pb-Ionen im Perovskitgitter eingesetzt werden und so Informationen zur physikalischen Natur dieser Einbettung in das Material liefern. Co-dotierte MAPbI₃-Filme zeigen für geringe Co-Konzentrationen eine nur geringe Absenkung ihrer Photovoltaikleistung und Photolumineszenz, die Bandlücke bleibt davon unberührt.
Abbildung: Grafische Zusammenfassung durch K. Grube (IQMT), ausgewählt als Innenseite der Titelseite: Co²⁺-Ionen (als Roboter dargestellt) nutzen sich selbst als Sonden, um die lokale elektronische Umgebung von Blei im Perowskit zu erfassen.

Spin Crossover (SCO) ist ein bei gewissen Metall-Komplexen beobachtetes Phänomen, dass sich der Spin-Zustand des Komplexes durch eine äußere Anregung ändern lässt. Üblicherweise kommt es dabei zu einem Wechsel zwischen einer Konfiguration mit niedrigem Spin (LS) und einer mit hohem Spin (HS). Die Empfindlichkeit dieser Reaktion hinsichtlich einer Veränderung der Umgebung macht diese Materialien zu idealen Kandidaten für molekulare Spintronik. Komposite aus SCO-Komplexen auf ferromagnetischen (FM) Oberflächen eröffnen die Möglichkeit, dieses Umschalten des Spin-Zustands über die magnetische Austauschwechselwirkung mit dem magnetischen Substrat zu bewerkstelligen. Leider wurde bei den bisherigen diesbezüglichen Versuchen bislang immer das Umschalten des Spin-Zustands durch eine zu starke Wechselwirkung der adsobierten Moleküle mit der Oberfläche blockiert. Nun konnte eine Sub-Monolage von Fe(II)-SCO-Komplex-Moleküle auf durch eine Monolage Au passivierte Co-Filme auf Au(111) deponiert werden, wobei die SCO-Komplexe im HS-Zustand zwar ferromagnetisch mit dem FM CO-Film wechselwirken, aber dennoch in den LS-Zustand umgeschaltet werden konnten. Dies könnte eine Grundlage für SCO-FM-Hybrid-Bauelemente darstellen.

Geschichtete Lithium-Übergangsmetalloxide (LiMeO₂) wie LiNi_xCo_yMn_1−x−yO₂ (0 ≤ x, y ≤ 1.0 ; “NCM”) sind aussichtsreiche Kathodenmaterialien für Li-Batterien aufgrund ihrer hohen spezifischen Kapazitäten von bis zu 0.22 Ah/g. Die ähnlichen Ionenradien von Ni²⁺(0.69 Å) und Li⁺ (0.76 Å) führen jedoch zu Me/Li-Unordnung, die als einer der Hauptfaktoren für den raschen Kapazitäts- und Spannungsabfall, die geringe thermische Stabilität und irreversiblen Oberflächenreaktionen angesehen wird.
In einer internationalen Kooperation unterr Beteiligung des IQMT und unter der Federführung des Batterieforschungszentrums an der Universität Münster wurde nun die Herstellung von Ni-armen (“NCM111”, LiNi_1/3Co_1/3Mn_1/3O₂) und Ni-reichen (“NCM811” LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂) Lithium-Übergangsmetall-Oxiden mittels in-situ-Synchrotron-Pulverdiffraktion und Nahkanten-Röntgenabsorptions-Feinstruktur-Spektroskopie untersucht. Es stellte sich heraus, dass sich die Schichtstruktur dieser zwei Kathode über zwei gänzlich unterschiedliche Reaktionsmechnismen ausbildet. Ein Vorhalteschritt bei 500 °C stellte sich als entscheidend zur Vermeidung einer unvollständigen Ni-Oxidation von Ni²⁺ zu Ni³⁺ her, was dann zu einer geringen Raten- und Zyklierungsstabilität führt. Außerdem kommt es vor allem bei Ni-reichen Materialien bei Langzeit- Zyklierung zu einer Zersetzungsreaktion mit der Herausbildung von NiO auf der Oberfläche.

Um einzelne auf einer elektrisch leitenden Substratoberfläche adsorbierte Moleküle zu Elektrolumineszenz anzuregen, müssen die Molekül-Orbitale so an die Elektroden ankoppeln, dass zwar Ladung übertragen werden kann, dass aber andererseits diese Kopplung schwach genug bleibt, um einen für eine Lichtemission geeigneten angeregten Zustand zu ermöglichen. Dies wird üblicherweise durch Einschub einer dünnen NaCl-Isolationsschicht bewerkstelligt. Eine vielversprechende Alternative besteht darin, dass man das Chromophor, d.h. den Teil des Moleküls, in dem anregbare Elektronen verfügbar sind, mittels eines geeigneten Abstandshalter-Moleküls gegen einen direkten Ladungsabfluss isoliert. 2,6-core-substituiertes Naphthalen-Diimide wurde nun als aussichtsreiches Material hierfür untersucht, da dieses Molekül aus einem Chromophor besteht, das über einen Alkin-Abstandshalter mit einer Triphenylmethan-Plattform mit drei Azetyl-geschützten Thiol-Verankerung mit einem Au(111)-Substrat verbunden werden kann. Die Hoffnung, dass der Molekülkomplex durch diese tripodale Verankerung aufrecht gehalten werden kann, erfüllte sich jedoch nicht, da durch die Van-der-Waals-Anziehung zwischen Substrat und den großen Molekülen diese flach auf dem Substrat adsorbiert werden, was die Unterdrückung der Elektrolumineszenz der Moleküle zur Folge hat. In den nun berichteten STM-Experimenten konnten einzelne Moleküle wieder in einen Licht-emittierenden Zustand umgeschaltet werden. Die Emission ist hinsichtlich Quantenausbeute (10^-5–10^-4 Photonen pro Elektron), Stabilität und Reproduzierbarkeit vergleichbar mit der von Einzelmolekülen auf Isolationsschichten. Quantenchemische Berechnung legen nah, dass das Licht von einem einfach positiv geladenen Molekül-Paar emittiert wird.

Die inkommensurable-Ladungsdichtewelle (I-CDW) in BaNi₂As₂ wurde in Röntgenstreu-Experimenten untersucht. Bereits bei Raumtemperatur können für die Ordnungswellenvektoren q_I-CDW (0.28 0 0) und (0 0.28 0) (in Einheiten der reziproken Gittervektoren der tetragonalen Kristallstruktur mit in xy-Orientierung ausgerichteten Ba- und NiAs-Lagen) diffuse Streusignale beobachtet werden, die die Ausbildung einer I-CDWs mit sehr kurzen Korrelationslängen ξ_k ∼ 10 Å in der xy-Ebene und ξ_l ∼ 4 Å senkrecht dazu belegen, die zu tieferen Temperaturen hin größer werden. Die Divergenz von ξ_l bei T_I-CDW = 146 K wird von einer kleinen orthorhombischen Gitterverzerrung begleitet. Die I-CDW-Überstrukturreflexe bleiben bestehen bis herab zu T_tri = 135 K wo BaNi₂As₂ in einem Phasenübergang 1. Ordnung in eine trikline Struktur übergeht, in der die Bindung der Ni-Ionen an die jeweils darum angeordneten 4 As-Ionen nicht länger die Tetraheder-Symmetrie beibehält und die Ni-Ionen sich anscheinend durch die Ausbildung von Ni–Ni-Dimeren in Zickzack-Ketten anordnen. Die I-CDW geht hierbei in eine kommensurable Modulation (C-CDW) mit einem Ordnungsvektor q_C-CDW (1/3 0 1/3) über.
Energieaufgelöste inelastische Röntgenstreuung um q_I-CDW ermöglichte die Beobachtung der Dispersion von zwei optischen Phononmoden mit einem klaren Einbruch in der Dispersion der Phononmode mit der geringeren Energie bei q_I-CDW. Das Phonon wir dort bei weiterer Abkühlung immer weicher und führt dann letzten Endes zum Übergang in den I-CDW-Zustand. Dieser Befund einschließlich der Phononinstabiltät wird sehr gut durch ab-initio-Phononberechnungen mittels Dichtefunktional-Störungstheorie (DFPT) beschrieben. Im Gegensatz zu anderen CDW-Materialien kann die Phononinstabiltät aber hier weder auf ein Fermiflächen-Nesting noch auf eine bei q_I-CDW besonders ausgeprägte Elektron-Phonon-Kopplung zurückgeführt werden. Als eigentliche Ursache wird eine durch die anisotropen Ni-Ni-Bindungen und die Ni-Ni-Dimer-Ladungsfluktuationen zwischen den Orbitalen in und senkrecht zu den Ni-Lagen hervorgerufene ladungsbedingte elektronische Nematizität auf der Basis der orbitalen Freiheitsgrade vermutet.

Durch Deposition einer 20 nm dünnen Schicht aus granularem Aluminium und lithographischer Strukturierung von 20 nm breiten Nanobrücken wurden nanoskopische Josephsonkontakte hergestellt, die sich in in einer einfachen Qubit-Schaltung mit Kohärenzzeiten im Mikrosekundenbereich als gleichwertig zu den derzeit hier bevorzugt verwendeten Al–AlO_x–Al Supraleiter-Isolator–Supraleiter (SIS) erwiesen. Da hierfür nur eine einzige Schichtdeposition benötigt wird, können die Kontakte wesentlich kleiner als SIS-Kontakte dimensioniert werden, die aufgrund der benötigten Multilagen-Deposition und -Strukturierung mindestens 100 x 100 nm² Chipfläche benötigen. Dieser Größenvorteil hat unmittelbar eine geringere Magnetfeld-Empfindlichkeit zur Folge, sodass die Kontakte in größeren Schaltungen unempfindlicher gegen parasitäre Streufelder sind. Als weiterer Vorteil kann die Parallelplatten-Kapazität vermieden werden, sodass die mit der Aufladung der Kontakte durch Cooperpaare verknüpfte Energie in den Bereich von mehreren 10 GHz erhöht wird und damit mit der Josephson-Energie vergleichbar wird. Dies könnte für eine neue Funktionalität von Josephson-Schaltungen genutzt werden. Durch die nun erreichte große Genauigkeit bei der Messung der Josephson-Energie konnten hier spontane Sprünge auf der Zeitskala von Millisekunden bis zu Tagen beobachtet werden, was zu einer neuartigen Charakterisierung der mikroskopischen Defekte im supraleitenden Material verwendet werden könnte.

Gemeinsam von University of Oxford, University of Bath und KIT-IQMT wurden am Hochfeldmagnetlabor in Nijmegen der Magnetotransport in dünnen FeSe-Plättchen als Funktion der Probendicke untersucht. Die Auswertung der Daten auf der Basis eines 2-Band-Modells ergab eine ungewöhnliche Asymmetrie bei den Beweglichkeiten von Elektronen und Löchern in der nematischen elektronischen Phase: Quantenoszillationen in Magnetfeldern bis zu 38 T belegen lochartige Quasiteilchen mit einer geringeren effektiven Masse und einer um einen Faktor 3 reduzierte Quantenstreuzeit im Vergleich zu dem Verhalten in FeSe-Volumenproben. Die beobachtete Lokalisierung der negativen Ladungsträger bei Verringerung der Probendicke könnte von Orbital-abhängigen Korrelationseffekten, verstärkten Interband-Spinfluktuationen oder aber einem Lifshitz-ähnlichen elektronischen Phasenübergang herrühren.

Mittels Raman-Spektroskopie wurde bei BaNi₂As₂ eine außerordentlich große energetische Aufspaltung der zweifach entarteten planaren Vibrationen der NiAs-Tetraeder beobachtet. Im Gegensatz zu den entsprechenden Fe-basierten Systemen, wo diese Aufspaltung als Beleg für einen nematischen Symmetriebruch angesehen wird, erfolgt diese in BaNi₂As₂ bereits im Temperaturbereich deutlich oberhalb der Übergangstemperatur des strukturellen Phasenübergangs. Es handelt sich daher nicht um die symmetriebedingte Aufhebung einer Entartung sondern um einen dynamischen Effekt: Die Aufspaltung kann durch eine besonders starke Kopplung von Fluktuationen zwischen entarteten elektronischen nematischen Konfigurationen (vermutlich der Elektronen-Orbitale) und den Kristallgitter-Freiheitsgraden erklärt werden, was darauf hindeutet, dass die tetragonale Phase von BaNi₂As₂ eine dynamische elektronische nematische Phase aufweist.
Die Verbreiterung und Aufspaltung der Spektrallinien der planaren Phononen kann beschrieben werden als eine verstrickte Überlagerung von zwei entarteten nematischen Zuständen, die an ein Bad von Schwingungsquanten gekoppelt sind. Damit ergibt sich eine Analogie zur Phänomenologie der Spin-Flüssigkeiten, dynamischen Zuständen ohne langreichweitige Ordnung aber mit langreichtweitiger Verstrickung.

Einzelne einwandige Kohlenstoff-Nanoröhren mit kovalenten Wanddefekten habe sich als Photonenquellen etabliert, deren Photolumineszenz-Spektren durch die Chiralität der Nanoröhren und die daran angebrachte funktionelle Molekülgruppe maßgeschneidert werden können. Einzelne mit Dichlorbenzol-Molekülen modifizierte (7, 5)-Kohlenstoff-Nanoröhren wurden nun mit Graphen-Elektroden kontaktiert und in Elektrolumineszenz-Spektroskopie untersucht. Die Teststrukturen zeigten elektrisch erzeugte defekt-induzierte Emissionen, die sich durch eine angelegte Gatter-Spannung steuern und im Vergleich zu nicht modifizierten Nanoröhren stark zu kleineren Wellenlängen hin verschieben ließen. Die defekt-induzierten Emissionen lassen sich anhand der Korrelation der Elektrolumineszenz-Anregungen mit dem elektrischen Transport und der Photolumineszenz exzitonischen und trionischen Rekombinationsprozessen zuordnen. Unter kryogenen Bedingungen traten zusätzlich von der Gatter-Spannung abhängige Emissionslinien auf, die einer Phonon-unterstützten Heiße-Exzitonen-Elektrolumineszenz zugeordnet werden konnten. Es wurde gezeigt, dass die Elektrolumineszenz-Anregung Konfigurationen mit den niedrigsten Übergangsenergien und neutralem Defektzustand auswählt. Da sich diese Auswahl durch Anlegen einer Gatter-Spannung zur Bevorzugung von Konfigurationen mit geladenenem Defektzustand verändert lässt, kann hierdurch eine hohe spektrale Reinheit erzielt werden.

Mit Hilfe einer auf Piezoaktoren basierenden Messanordnung wurde mit hoher Genauigkeit die elastokalorische Antwortfunktion von Sr₂RuO₄ gemessen. Diese spiegelt unter adiabatischen Versuchsbedingungen das Änderungsverhalten der Entropie wider. Nullstellen der Antwortfunktion enstprechen daher Extremwerten der Entropie.
In den Messdaten im Temperaturbereich T = 1 K - 8 K sind deutlich mehrere Zonen erkennbar, die durch Vorzeichenwechsel-Linien begrenzt werden. Für T > 3.5 K ist dies nur eine Linie, die durch Vergleich mit theoretischen Voraussagen einer Van-Hove-Singularität der elektronischen Bandstruktur zugeordnet werden konnte. Eine weitere Linie stimmt im Rahmen der experimentellen Genauigkeit exakt mit dem aus Messungen der spezifischen Wärme abgeleiteten Verlauf des Übergangs zur Supraleitung überein. Unklar bleibt der physikalische Mechanismus, der der augenscheinlich als Verlängerung der Van-Hove-Singularitätslinie in den Supraleitungsphasenbereich interpretierbaren Linie zugrunde liegt.
Insgesamt ergibt sich somit für Sr₂RuO₄ ein Phasendiagramm mit einem "supraleitenden Dom", wie es bereits von vielen Kuprat-, Pniktid-, organischen und Schwere-Fermionen-Supraleitern bekannt ist.

Fluxonen, Suprastrom-Wirbel, können in langen Josephson-Kontakten durch einen Bias-Strom bis zu einer charakteristischen ("Swihart"-)Grenzgeschwindigkeit für die elektromagnetische Strahlung im Kontakt beschleunigt werden. Dieser Effekt kann für die Stromverstärkung in Supraleitungselektronik-Schaltungen genutzt werden. Beim Erreichen des Kontaktendes werden die Fluxonen reflektiert und dabei in Anti-Fluxonen, Suprastrom-Wirbel mit der umgekehrten Rotationsrichtung, umgewandelt, die dann in die Gegenrichtung beschleunigt werden. Dieser Mechanismus kann für eine Anwendung als abstimmbarer Oszillator genutzt werden, wobei die Oszillationsfrequenz durch die Länge des Kontakts und die über den Biasstrom abstimmbare mittlere Geschwindigkeit gegeben wird. Da der charakteristische Wellenwiderstand von konventionellen langen Josephson-Kontakten jedoch viel zu klein für einen direkten Anschluss an externe Schaltungen und 50-Ohm-Kabel ist, konnten bisher nur sehr kleine Mikrowellenleistungen ausgekoppelt werden. Eine KIT-Forschergruppe konnte nun zeigen, dass sich dieses Problem durch die Verwendung eines Supraleiters mit hoher kinetischer Induktivität, granularem Aluminium, als Elektrodenmaterial lösen lässt, da sich hier der charakteristische Wellenwiderstand durch die Erhöhung der Induktivität durch die zusätzliche kinetische Induktivität um eine Größenordnung anheben lässt. Der von jedem Suprastrom-Wirbel eingeschlossene magnetische Fluss ist deutlich kleiner als das magnetishe Flussquantum Φ₀. Die Swihart-Geschwindigkeit ist im Vergleich zu konventionellen Josephson-Langkontakten um ungefährt eine Größenordnung geringer.

Seltenerd-Ionen können sehr schmale optische Linienbreiten aufweisen, was unmittelbar mit der sehr langen Lebensdauer der entsprechenden Spin-Zustände verknüpft ist. Dies macht ihren Einsatz für photonische Quantentechnologien sehr vielversprechend. In den meisten kristallinen Materialien ist jedoch die Kopplung an ihre Umgebung dafür zu stark. In Molekülsystemen kann diese Kopplung zwar ausreichend schwach gestaltet werden, doch es gibt üblicherweise entweder keine geeigneten Spin-Zustände oder aber sie weisen zu breite optische Linien auf.
Einem Forscherteam der Université Paris Sciences & Lettres, des IQMT und des INT gelang nun die Herstellung von Molekülkristallen mit Eu³⁺ -Ionen, die homogene optische Lineebreiten zwischen 5 und 30 kHz aufweisen und damit um 3 bis 4 Größenordnungen schmaler sind als bei allen bisher bekannten Molekülsystemen. Das Forscherteam konnte eine effiziente optische Spin-Initialisierung, kohärente Speicherung von Licht und eine optische Kontrolle der Wechselwirkung der Ionen untereinander, was für die Realisierung von Quanten-Gattern verwendet werden könnte, nachweisen.
Derartige Seltenerd-Molekülkristalle könnten die Grundlage für photonische Quantentechnologien bilden, bei denen die hohe Kohärenz der Seltenerd-Photonemitter mit der chemischen und strukturen Flexibiltität der molekularen Materialien die Herstellung von neuartigen integrierte Photonen-Schaltungen ermöglicht.

Spin-Anregungen erfahren bei Fortbewegung in einem Medium mit topologisch nichttrivialer magnetischer Ordnung eine Ablenkung, die genau der eines elektrisch geladenen Teilchens in einem Magnetfeld entspricht. Mittels spin-polarisierter inelastischer Neutronenstreuung wurde nun die Bewegung von Magnonen, kollektiven Spin-Anregungen, in einem Gitter von Skyrmionen, schlauchförmigen quantisierten Spin-Verdrillungszonen, in MnSi untersucht. Für Magnonen-Bewegungen senkrecht zu den Skyrmion-Schläuchen lassen sich die Spektren mit der Ausbildung von Landau-Energieniveaus in einem Pseudo-Magnetfeld erklären, das den Effekt der nichttrivialen topologischen Windung des Skyrmion-Gitters beschreibt. Dies belegt eine topologische Magnon-Bandstruktur im reziproken Raum, die aus einer nichttrivialen topologischen magnetischen Ordnung im Ortsraum hervorgeht.

5d-basierten Metalloxide zeigen wegen der hier nur schwach ausgeprägten elektronischen Korrelationen selten Ferromagnetismus. In SrIrO₃/LaCoO₃-Heterostrukturen konnte nun durch Messung des elektrischen Transport-Verhaltens in der SrIrO₃-Schicht ein durch Proximity-Effekt vom ferromagnetischen isolierenden LaCo₃ induzierter Ferromagnetismus, eine starke magnetokristalline Anisotropie und ein starker, intrinsischer und positiver anomaler Hall-Effekt beobachtet werden.

Der John-Bardeen-Preis 2022 wurde an Jörg Schmalian (KIT), Mohit Randeria (The Ohio State University) und Peter Hirschfeld (University of Florida) für ihre bahnbrechenden theoretischen Arbeiten zur Supraleitung und deren Realisierung in stark korrelierten Systemen sowie zur experimentellen Nachweisbarkeit von unkonventioneller Supraleitung verliehen.
Der Bardeen-Preis wird alle drei Jahre auf der M2S-Konferenz vergeben.
Jörg Schmalian erhält den Preis für seine nachhaltigen materialorientierten theoretischen Einblicke in unkonventionelle Supraleiter auf der Basis von Elementen des gesamten Periodensystems wie z.B. organische Supraleiter, Kuprate oder Pniktide, für seine Pionierarbeiten zum Effekt von verflochtener Ordnung sowie für seine Beschreibung von unkonventioneller Supraleitung, die über das bisherige theoretische Modell von auf aus normalen Zuständen gebildeten Quasiteilchen hinausgeht.

Es wurde gezeigt, dass eine starke Renormierung der Lebensdauer von atomaren Gitterschwingungen, Phononen, ohne einen Nesting-Effekt der Fermifläche oder stark anharmonische Gitterwechselwirkungen auftreten kann, wenn die Kopplung zwischen Phononen und Elektronen stark vom Impuls der elektronischen Zustände abhängt. Mittels inelastischer Neutronenstreuung, winkelaufgelöster Photoemissions-Spektroskopie und ab-initio Berechnungen der gitterdynamischen und elektronischen Freiheitsgrade wurde dieses Szenario in dem konventionellen Supraleiter YNi₂B₂ verifiziert.

Auf Seltene-Erden-Ionen basierende Einzelmolekülmagnete sind vielversprechende Kandidaten für magnetische Informationsspeicher einschießlich Qubits, da die eng um den Seltene-Erden-Atomkern lokalisierten 4f-Elektronen ein großes magnetisches Moment aufweisen. Deren starke Abschirmung von der Umgebung hat allerdings zur Folge, daß sich dieses magnetische Moment einem direkten elektronischen Zugriff entzieht. In einer Zusammenarbeit von KIT, RWTH Aachen, Universidad de Panama und CESQ Strasbourg konnte nun das Dy-Moment in Bis(phthalocyaninato)dysprosium (DyPc₂)-Molekülen auf Au(111) mittels milli-Kelvin-Rastertunnelmikroskopie indirekt ausgelesen werden. Ein ungepaartes Elektron auf dem Pc-Ligand führt zu einer Kondo-Resonanz, die aber durch die ferromagnetische Austauschwechselwirkung zwischen diesem ungepaarten Elektron und dem magnetischen Moment des Dy-Ions energetisch aufgespalten wird. Mit Spin-polarisierter Rastertunnelmikroskopie konnte nun durch Messung dieser Aufspaltung des Kondo-Zustands als Funktion des angelegten Magnetfelds das magnetische Moment des Dy-Ions indirekt bestimmt werden.

Eine Arbeitsgruppe unter führender Beteiligung des Karlsruher Instituts für Technologie (KIT) und des Istituto Nazionale di Fisica Nucleare (INFN) untersuchte die Auswirkungen natürlicher Radioaktivität auf den Betrieb von supraleitenden Qubit-Schaltungen. Einfallende hochenergetische Teilchen brechen Cooper-Paare in Quasiteilchen auf und erzeugen hierdurch über die gesamte Chip-Fläche zeitlich und räumlich korrelierte Schauer solcher energiereicher Anregungen, die nicht nur die Qubits destabilisieren, sondern durch die kohärente Destabilisierung großer Schaltungsbereiche auch Qubit-Fehlerkorrektur-Schaltungen unwirksam machen können. Unter normalen Laborbedingungen wurde nun ungefähr alle 10 Sekunden das Auftreten eines solche Quasiteilchen-Schauers beobachtet. In einem Experiment im Untergrundlabor Laboratori Nazionali del Gran Sasso und unter Verwendung einer Bleiabschirmung konnte das Auftreten solcher Quasiteilchen-Schauer um einen Faktor 30 reduziert und die interne Dissipation in den supraleitenden Schaltungen um einen Faktor 2 - 4 abgesenkt werden: Dies belegt die erhebliche Bedeutung dieser nicht-thermischen Erzeugung von Quasiteilchen bei der Qubit-Betriebstemperatur ∼ 0.1 K, bei der thermische Quasiteilchen vollständig unterdrückt werden.

Aluminium ist derzeit das bevorzugte Material für supraleitende QuBit-Schaltungen. Bei Verkleinerung der Strukturen bis in den nm-Bereich macht sich aber die Körnigkeit der Mikrostruktur im elektrischen Verhalten bemerkbar, sodass Nanodrähte bei sehr tiefen Temperaturen je nach dem Schaltungszustand der als Josephson-Kontakte wirkenden Verbindungen zwischen den nm-großen supraleitenden Al-Körnern unterschiedlichstes elektrisches Verhalten zeigen können. Am IQMT wurde nun in Zusammenabeit mit dem PI(KIT), der MISIS Universität Moskau und der RMIT Universität Melbourne ein Verfahren entwickelt, bei dem der normalleitende Widerstand R_N solcher Nanodrähte gezielt um bis zu 3 Größenordnungen gesenkt und hierdurch wahlweise isolierendes, metallisches oder supraleitendes Verhalten eingestellt werden kann. Bei dieser internen Elektromigration ("IEM") werden bei einer sukzessiven Erhöhung der Stromstärke der Pulse offensichtlich jeweils die mit dem höchsten elektrisch Teilwiderstand verbundenen Körner voll supraleitend verbunden, sodass damit der Gesamtwiderstand als Funktion der Strompulsstärke in immer kleiner werdenden Stufen verringert werden kann. Die R_N-Variabilität ermöglichte die Bestätigung des theoretisch vorhergesagten Quantenphasenschlupf-Verhaltens ("QPS") von supraleitenden Nanodrähten. Durch die Dualität von Ladung und quantenmechanischer Phase ergibt sich damit die Perspektive zum Aufbau einer neuartigen, zu Josephsonkontakt-Schaltungen analogen QPS-Quantenelektronik.

CsFe₂As₂ weist mit einem Sommerfeld-Koeffizienten von 180 mJ/(mol K²) den größten Elektronen-Beitrag zur spezifischen Wärme unter allen bekannten Fe-basierten Supraleitern auf, ein Wert der nur mit dem von Schwerfermionen-Materialien vergleichbar ist und die extrem starken elektronischen Korrelationen belegt. Mittels einer auf dem piezoelektrischen Effekt beruhenden Dehnungszelle konnte nun bei der Messung der Elastoresistanz, der Dehnungsabhängigkeit des elektrischen Widerstands, die thermische Ausdehnung neutralisiert und dadurch ein in der Fe₂As₂-Schichtebene weitgehend symmetrisches Antwortverhalten des Elektronensystems beobachtet werden. Eine bislang vermutete Divergenz der nematischen Suszeptibilität, der Brechung der Symmetrie bezüglich der Richtungen in dieser Ebene, kann somit ausgeschlossen werden. Die Messdaten lassen sich mit einem Schwerfermionen-Verhalten bei tiefen Temperaturen verstehen, das zu höheren Temperaturen hin aufgrund der hinsichtlich der Atomabstände extrem empfindlichen Orbital-selektiven Mott-Physik zu einer kontinuierlichen Abnahme der Kohärenz der schweren Quasiteilchen führt.

In einer Zusammenarbeit von CNRS-Université de Strasbourg, KIT und der Université PSL (Paris Sciences & Lettres) gelang ein weiterer Schritt hin zu einer auf Einzelmolekülen basierenden Schnittstelle zur Speicherung der Quanteninformation von kohärentem Licht in Atomkern-Spins: Bei 1.4 K konnte im Absorptionsspektrum eines auf zwei Eu(III)-Ionen basierenden Molekülkomplexes ein langlebiges spektrales Loch gebrannt werden, was eine effiziente Polarisation des Grundzustands der Spins der Seltene-Erden-Ionen belegt, die sich in Form einer optischen Kohärenz-Lebensdauer T_2opt=14.5±0.7 ns und einer Grundzustands-Populations-Lebendauer der Kernspins T_1spin=1.6±0.4 s quantifizieren lässt. Dies ist eine Grundvoraussetzung für eine rein optische Initialisierung und Adressierung von Kernspins.

Ein neuer überregionaler Forschungsverbund (SFB-TRR) ELASTO-Q-MAT zwischen dem Karlsruher Institut für Technologie (KIT), der Goethe-Universität Frankfurt, der Johannes-Gutenberg-Universität Mainz, dem Max-Planck-Institut für Polymerforschung in Mainz und dem Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe in Dresden wird Quantenmaterialien untersuchen, deren Eigenschaften sich durch elastische Verformung drastisch ändern lassen.

Für FeSe und Ba(Fe_1-xCo_x)₂ As₂ (x = 0.03, 0.06) wurde mittels inelastischer Röntgenstreuung die Dispersion des weichen transversal-akustischen Phonons gemessen und daraus die nematische Korrelationslänge ξ abgeleitet. Die für alle Proben gefundene Temperaturabhängigkeit ξ ∝ (T-T₀)^-0.5 zeigt zusammen mit früheren Arbeiten zum Curie-Weiss Verhalten der nematischen Suszeptibilität Molekularfeld-Verhalten des nematischen Phasenübergangs. Dies weist auf eine beträchtliche nemato-elastische Kopplung hin, die sich wohl nachteilig auf die supraleitenden Eigenschaften auswirkt.

Mit ferromagnetischen FePt-Nanopartikeln wurde bei Raumtemperatur ein Energieprodukt von 80 MGOe erreicht (bisheriger Rekord 59 MGOe in NdFeB). Mittels 3 nm Au-Bedeckung konnte die magnetische Polarisation dieser Nanomagnete um 25% auf üer 1.8 T gesteigert werden. Diese außergewöhnliche Magnetisierung und Anisotropie wurde durch verschiedene Abbildungs- und Spektroskopie-Methoden bestätigt.

Bei der Untersuchung der Gitterschwingungen in Streifen-geordnetem La_2-xBa_xCuO₄ und deren Kopplung an die Ladungsdichtewelle ("CDW"). zeigte sich, dass die bei hohen Temperaturen auftretenden CDW-Fluktuationen eine andere Periodizität als die statische CDW besitzen, aber die gleiche Periodizität wie YBa₂Cu₃O_6+δ, was durch Kopplung zwischen der CDW und Spin-Korrelationen zustande kommen kann. Dies erklärt die unterschiedlichen Wellenvektoren bei YBa₂Cu₃O_6+δ und La_2-xBa_xCuO₄ und legt einen gemeinsamen Ursprung der CDW-Instabilitäten in verschiedenen Kupraten trotz unterschiedlicher Ordnungs-Wellenvektoren nahe.

Das magnetische Phasendiagramm von KFe₂As₂ in der Umgebung des oberen kritischen Felds zeigt bei exakter Ausrichtung des Felds entlang der FeAs-Lagen einen deutlich zweifachen Übergang und eine charakteristische Aufwärtsbiegung des Verlaufs des oberen kritischen Felds weit über den Pauli-Grenzwert 4.8 T. Dies ist ein deutlicher Beleg für die Existenz des Fulde-Ferrell-Larkin-Ovchinnikov-Zustands ("FFLO")im Fe-basierten Supraleiter KFe₂As₂.

Die Hochtemperatur-Supraleitung in auf Fe basierenden Materialien steht in enger Verbindung mit magnetischen, aber auch orbitalen, Gitter- und nematischen Freiheitsgraden. Bei BaFe₂As₂ weisen die Anisotropien der magnetischen Suszeptibilität und des elektrischen Widerstands bei Anlegen einer starken symmetriebrechenden Dehnung auf eine dominante Rolle des Magnetismus in dieser Hierarchie von Wechselwirkungen.

Im Hinblick auf kostengünstige, aber dennoch hochempfindliche und -selektive Gas-Sensoren zur zuverlässigen Umweltüberwachung wurden TiO_x-Nanoröhren-Schichten auf Multisensor-Array-Chips hergestellt. Bei Betriebstemperaturen bis zu 400°C konnte eine vielversprechende Empfindlichkeit und Selektivität hinsichtlich organischer Dämpfe im ppm-Bereich gezeigt werden.

Die quasi-2d antiferromagnetische Ordnung in Ca₂RuO₄ wurde als Kondensat von energetisch tief liegenden Spin-Bahn-Exzitonen mit Drehimpuls J_eff=1 beschrieben. Raman-Streuung für unterschiedliche Polarisations-Geometrien erlaubt die Unterscheidung der Amplituden-(Higgs-)-Mode dieses Kondensats von Magnonen-Beiträgen. Zusammen mit neueren Daten aus der Neutronenstreuung ist die ein starker Anhaltspunkt für exzitonischen Magnetismus in Ca₂RuO₄.

Die Elektron-Phonon-Wechselwirkung im metallischen Oberflächenzustand von 3D Topologischen Isolatoren wurde auf der Basis einer grundlegenden Theorie überarbeitet. Für Bi₂Se₃ und Bi₂Te₃ ergibt sich eine schwache Gesamtkopplungskonstante < 0.15. Die vorherrschende Kopplung kommt durch optische Moden mit polarem Charakter zustande, der nur schwach von dem metallischen Oberflächenzustand abgeschirmt wird. Diese Kopplung kann durch Dotierung in Festkörper-Volumenzustände weiter verringert werden.