Arbeitsgruppe Neutronenstreuung

Nematizität und Elektron-Phonon-Kopplung in Supraleitern

Supraleiter sind seit langer Zeit ein wichtiger Punkt im wissenschaftlichen Programm unserer Gruppe. Hierbei lag und liegt der Fokus auf der Untersuchung der gitterdynamischen Eigenschaften und, im Besonderen, der Kopplung zwischen kollektiven Anregungen des Gitters (Phononen) und denen des elektronischen Systems (s. Abb. 3). Phononenspektroskopie mittels inelastischer Streuung von Neutronen und Röntgenstrahlen bietet einen einzigartigen Einblick in diese Materialien, da die Elektron-Phonon Kopplung eine attraktive Wechselwirkung zwischen zwei Elektronen herstellen kann und damit die Bildung von Cooper-Paaren ermöglicht, die die Grundlage unseres Verständnisses der Supraleitung sind. Unsere Studien zeigen nicht nur die Relevanz bestimmter Phononen für den supraleitenden Grundzustand [1][2], sondern reflektieren auch die öffnung der supraleitenden Energielücke [3][4][5]. Weiterhin können wir die Konkurrenz zwischen der Supraleitung und anders geordneten Grundzuständen untersuchen [6]. Phasenkonkurrenz ist das bestimmende Thema unserer Forschung in Eisen-basierten Supraleitern. Wie in Kupraten und Schwerfermion-Verbindungen, tritt die Supraleitung hier in direkter Nachbarschaft und Konkurrenz zu magnetisch geordneten Grundzuständen auf. Unsere Gruppe befasst sich mit Verbindungen der sogenannten "122" und "11" Familien mit den Formeln MFe₂As₂ (M: Erdalkali-Metall) and Fe_1+yTe_1-xSe_x, wobei die Kristalle in der Abteilung Neue Quantenmaterialien hergestellt und charakterisiert werden. Zu Beginn führten wir Untersuchung der nicht-supraleitenden Muttersubstanzen (M = Ba, Sr, Ca) in Bezug auf die weiche akustische Phononenmode des gleichzeitigen magnetisch-nematisch-strukturellen Phasenübergangs durch [7]. Auch die Rolle einer möglichen Spin-Phonon Kopplung wurde untersucht [8]. In einer neueren Arbeit nutzten wir die Resultat aus der Phononenspektroskopie, um die Korrelationslänge der nematischen Fluktuationen oberhalb des nematisch-strukturellen Phasenübergangs zu bestimmen (s. Abb. 4)[9][10].

Abb. 3: Inelastische Röntgenstreuung an der weichen Phononenmode in FeSe unter- und oberhalb des strukturellen Phasenübergangs bei Ts = 90 K (1). Das Inset zeigt die Temperaturabhängigkeit der entsprechenden Phononenenergie.

Abb. 4: Korrelationslänge ξ der nematischen Fluktuationen in drei Eisen-basierten Supraleitern ermittelt aus Dispersionsmessungen mittels inelastischer Räntgenstreuung. Gestrichelte Linien sind Fits der Form ξ = ξ0 × (T - T0)-1/2 (1).Das Einschub-Bild zeigt ξ-2 für dieselben Materialien wie in der Hauptabbildung.

Spin-Phonon-Kopplung in Mn_1-xFe_x-yCo_ySi

Die Monosilizide MnSi, FeSi und CoSi haben alle dieselbe kubische B-20 Kristallstruktur, aber die Grundzustände reichen von schwachen, itinerantem Ferromagnetismus zu isolierendem Verhalten bis zu einem diamagnetischen Halbmetall. Das Fehlen eines Inversionszentrums in der atomaren Struktur ermöglicht eine chirale Dzyaloshinsky-Moriya Wechselwirkung zwischen den magnetischen Momenten. Deshalb entwickeln MnSi und dotiertes Fe_1-yCo_ySi einen Grundzustand mit helikal angeordneten Spins. Interessanterweise besitzt FeSi einen nichtmagnetischen und isolierenden Grundzustand. Wir konnten zeigen, dass die Linienbreite, d.h. die Dämpfung, einiger Phononenmoden mit dem temperaturaktivierten Paramagnetismus skaliert (siehe Abb. 5). Unsere Beobachtungen zeigen FeSi als ein Material mit direkter Spin-Phonon Kopplung und mehreren Wechselwirkungspfaden [11]. In einer neueren Arbeit haben wir mit Magnetisierungsmessungen und Kleinwinkelneutronenstreuung das Phasendiagramm von Mn_1-xFe_xSi und im Besonderen die Unterdrückung der magnetischen Ordnung mit zunehmender Eisenkonzentration untersucht (s. Abb. 6)[12][13]. Dies bildet die Grundlage für aktuelle Untersuchungen der Spin-Phonon-Kopplung in diesen Materialien.

Abb. 5: Linienbreite zweier Phononenmoden in FeSi bei q = (0.5,0.5,0.5) und Energien von 24 meV (schwarze Symbole) und 34 meV (rote Symbole) (2). Linien basieren auf Magnetisierungsmessungen und zeigen, dass der Anstieg der Linienbreiten, d.h. die Dämpfung der Phononen, mit dem temperaturaktivierten Paramagnetismus in FeSi korreliert ist.

Abb. 6: Phasendiagramm von Mn1-xFexSi basierend auf Magnetisierungsmessungen und Kleinwinkelneutronenstreuung (3). Die magnetische Ordnung ist bei xc ≈ 0.17 unterdrückt.

Konkurrierende Phasen in Materialien mit Ladungsordnung

Phasen mit einer Ordnung der Ladungsträger treten in vielen korrelierten Materialien wie zum Beispiel den Kuprat-Supraleitern auf. über die letzten 10 Jahre wurde zunehmend deutlich, dass die Modellvorstellung einer Fermiflächen-Nesting getriebenen Instabilität für reale Systeme nur selten oder überhaupt nicht anwendbar ist. Das Auftreten einer Ladungsordnung scheint im Allgemeinen auf einem Zusammenspiel von wellenvektorabhängiger Elektron-Phonon Kopplung und Korrelationseffekten der Bandstruktur zu basieren. Verschiedene übergangsmetall-Dichalkogenide wie zum Beispiel NbSe₂, TiSe₂ und MoS₂ dienten als Beispiele, um dieses generische Verständnis von Ladungsordnung zu etablieren. Die Erkenntnis der zentralen Rolle der wellenvektorabhängigen Elektron-Phonon Kopplung hat jedoch auch neue Fragen aufgeworfen. Unter anderem bezüglich des Einfluss auf kurzreichweitig-geordnete Phasen, des Wettbewerbs verschiedener ladungsgeordneter Phasen oder des Zusammenspiels von Ladungsordnung mit anderen Phasen, für die die Elektron-Phonon Kopplung eine zentrale Rolle spielt, z.B. die Supraleitung. Das Zusammenspiel von Ladungsordnung mit Supraleitung war ein zentraler Punkt der Helmholtz-Nachwuchsgruppe "Competing phases in superconducting materials" (2012-2018). Basierend auf der Arbeit in dieser Gruppe sind unsere Hauptinteressen inelastische Messungen mittels Röntgenstrahlung an den Übergangsmetall-Dichalkogeniden (Nb,Ti)Se₂ (s. Abb. 5) [6][14][15]. Seltenerd-Tritelluride, z.B. (Tb,Dy,Er)Te₃, zeigen mehrere verschiedene ladungsgeordnete Phasen und wir versuchen basierend auf gitterdynamischen Betrachtungen ein besseres Verständnis des Zusammenspiels bzw. der Konkurrenz dieser Phasen zu erlangen (s. Abb. 6) [16][17].

Abb. 7: Winkelaufgelöste Photoemissionsspektroskopie mit weichen Röntgenstrahlen in NbSe2 (4). Die Resultate zeigen eine deutliche Krümmung der Fermifläche entlang kz und schließen somit ein Nesting der Fermifläche als Ursache der Ladungsdichtewelle aus.

Abb. 8: Untersuchung der weichen Phononenmoden in DyTe3 mittels inelastischer Röntgenstreuung (5)(6). Wir beobachten ein soft-mode Verhalten nur beim Einsetzen der Ladungsdichtewelle bei TCDW,1 = 308 K (Resultate in roter Farbe) jedoch nicht bei TCDW,2 = 68 K. Dieses Ergebnis ist überraschend, da die Natur der Wellenvektoren der Ladungsordnungen qCDW,1 und qCDW,2 einen ähnlichen Charakter der beiden Phasen vermuten ließen.